Gilt als der Vater der modernen Pantomime und Mitbegründer des modernen Körpertheaters. Decroux begann seine Theatertätigkeit 1923 an der École du Vieux-Colombier unter der Leitung von Jacques Copeau. Ab 1926 war er Mitarbeiter und Schüler von Charles Dullin. Ende der 1930er-Jahre gründete er seine eigene Pantomimenschule in Paris. 1940 begann er mit eigenen Sketchen aufzutreten, 1941 und 1942 folgten weitere. 1943 wurde er Lehrer für Pantomime am Théâtre Sarah Bernhardt und inszenierte mit Jean-Louis Barrault an der Comédie Française. 1947 bis 1951 unternahm er Tourneen durch verschiedene europäische Länder, danach hatte er ein Engagement am Cabaret Fontaine des Quatres Saisons. 1954 übernahm Decroux im schwedischen Stockholm am Choreografischen Institut (der heutigen Tanzhochschule) die Professur für Pantomime, die einzige im Rahmen einer staatlichen Hochschule organisierte Pantomimenausbildung Skandinaviens. Da er in seiner Funktion als Lehrer bei den Schülern als nicht sehr umgänglich galt und die Pantomime wesentlich wissenschaftlicher vermittelte als sein charismatischer Schüler Marcel Marceau, endete die Professur bereits ein Jahr später. Überhaupt galt Decroux oft als eigensinnig und stur; seine Ausbrüche waren so gefürchtet wie die Intelligenz und Gelehrsamkeit des Autodidakten bewundert. Möglicherweise war Decroux über den Ruhm seiner ehemaligen Schüler Marceau und Barrault verbittert. Als Filmschauspieler war Decroux im Film Les Enfants du Paradis (deutsch: Kinder des Olymp), in dem er den Vater des Pantomimen „Baptiste“ (gespielt von Barrault!) verkörperte, und in vielen weiteren zu sehen. Zu seinen Studenten und Mitarbeitern gehörten weiter Jean Soubeyran, der seine Mime corporel ideal verkörperte, Wolfram Mehring, der sich später von ihm distanzierte und seine eigene Theorie und Praxis des Schauspielers erarbeitete, Daniel Stein und Andrea Clausen sowie sein Sohn Maximilien (eigentlich: Edouard) Decroux, der die Schule nach dem Tod seines Vaters fortführte; schließlich auch seine „Meisterschülerin“ Grillon (i. e. Janine Grillon), „eine genialische Allround-Künstlerin, deren Spielbegabung vom Valerio bis zum Geizigen durch alle Rollenfächer reicht“ und die später mit Wolfram Mehring das Théâtre de la Mandragore mitbegründete und viele Masken und Kostüme dieser Gruppe kreierte.